English Intern
Prof. Dr. Tobias Brixner

Femtosekunden-Technologie

Das zentrale Werkzeug in all unseren Forschungsprojekten sind ultrakurze Laserpulse, weshalb die Entwicklung von Techniken zu deren Erzeugung, Manipulation und Charakterisierung einen wichtigen Aspekt unserer Arbeit darstellen.

Die Erzeugung von Femtosekunden-Laserpulsen durch Titan-Saphir-basierte Oszillatoren und deren anschließende Verstärkung nach dem Prinzip der "Chirped Pulse Amplification" (CPA) ist inzwischen eine weit verbreitete Technik. Kommerzielle Systeme generieren zuverlässig ultrakurze Pulse im nahen Infrarotbereich mit einer Zentralwellenlänge von etwa 800 nm. Die meisten Anwendungen benötigen jedoch Wellenlängen im ultravioletten (UV), sichtbaren oder mittinfraroten Spektralbereich, weshalb eine Frequenzkonversion der fundamentalen Wellenlänge durchgeführt werden muss. Durch nichtlineare optische Prozesse, wie die Erzeugung der Summen- oder Differenzfrequenz, erhält man direkt Laserpulse mit einer Zentralwellenlänge von 400 nm oder 267 nm. Um den infraroten und den sichtbaren Spektralbereich zu erreichen, verwenden wir die Technik der optisch parametrischen Verstärkung (OPA), die es erlaubt, die Zentralwellenlänge der resultierenden Pulse durchzustimmen, so dass nach anschließender Frequenzmischung UV-Pulse zur Verfügung stehen. Allerdings ist die Bandbreite des OPAs auf einige zehn Nanometer begrenzt. Erfordert eine Anwendung die kürzestmöglichen Pulse oder eine größere Bandbreite, wird ein OPA in nichtkollinearer Geometrie (NOPA) benutzt, was eine sehr breitbandige Verstärkung im gesamten sichtbaren Spektralbereich ermöglicht. Eine weitere Möglichkeit, Pulse mit einem sehr breitbandigen sichtbaren Spektrum zu erzeugen, ist die Verwendung von Hohlkern-Glasfasern, die mit einem Edelgas gefüllt sind [1].

Um die kürzesten Pulse zu erhalten ist die verfügbare Bandbreite nicht der einzige ausschlaggebende Faktor. Vielmehr ist zum Ausgleich der Dispersion eine genaue Kontrolle der spektralen Phase nötig. Für eine Vorkompensation eignen sich statische optische Komponenten wie gechirpte Spiegel, Prismenkompressoren oder Phasenmasken, zum genauen Ausgleich der Restdispersion hingegen bietet sich der Einsatz computergesteuerter Pulsformer an.

Ein solcher Aufbau ist auf der rechten Seite skizziert. Die Grundstruktur besteht aus einem Nulldisperionskompressor, d.h. einer symmetrischen Anordnung zweier Gitter und zweier Linsen, die das parallel einfallende Licht in der (Fourierebene genannten) Symmetrieebene nach Farben getrennt nebeneinander fokussiert. Durch Einbringen einer variablen Phasenmaske, z.B. eines Flüssigkristalldisplays (LCD), in diese Fourierebene kann die Phase jeder einzelnen Spektralkomponente individuell manipuliert werden. Eine andere Variante der Pulsformung basiert auf dem sogenannten akustooptischen Effekt, bei dem die Lichtfeld-Formung über die Wechselwirkung mit einer akustischen Welle, die sich in einem doppelbrechenden Kristall ausbreitet, erfolgt. Die Möglichkeit, auf die spektrale Phase, Amplitude und die Polarisation eines Laserpulses aktiv Einfluss zu nehmen, findet außer in der Kompression ultrakurzer Laserpulse auch in einer Vielzahl anderer Experimente zur Spektroskopie, wie der kohärenten zweidimensionalen Spektroskopie [2], und zur Quantenkontrolle erfolgreich Anwendung.

So ermöglicht beispielsweise die Polarisationspulsformung (siehe Bild links), die Einfluss auf die vektoriellen Eigenschaften des Lichtes nimmt, die Kombination von ultraschneller zeitlicher Auflösung mit räumlicher Auflösung und wird unter anderem in unseren Projekten zur Nano-Optik genutzt. Deshalb ist es ein weiterer Schwerpunkt unserer Forschung die Nutzung und Weiterentwicklung von Pulsformungsmethoden, sowie die Ausdehnung dieser Technologie auf andere Spektralbereiche wie zum Beispiel das Sichtbare oder das UV.

Da ultrakurze Laserpulse zu den kürzesten von Menschen geschaffenen Phänomenen gehören, können sie nicht mit herkömmlicher Elektronik vermessen werden. Vielmehr werden die Pulse selbst zu ihrer Charakterisierung verwendet. Die üblichste Methode ist hierbei die frequenzaufgelöste Autokorrelation (FROG). Zur Eichung der Pulsformer und zur Charakterisierung polarisationsgeformter Laserpulse benutzen wir außerdem die Methode der spektralen Interferenz [3, 4].

Die oben beschriebenen Techniken werden in unseren Laboren sowohl weiterentwickelt, als auch in der Grundlagenforschung eingesetzt. Hier erlauben sie es, Einblicke in die Mechanismen chemischer und physikalischer Prozesse zu gewinnen und diese aktiv zu kontrollieren (siehe auch den Abschnitt zur Quantenkontrolle).

Referenzen

[1]

X. Ma, J. Dostál und T. Brixner,
Broadband 7-fs diffractive-optic-based 2D electronic spectroscopy using hollow-core fiber compression

Opt. Express 18, 20781-20791 (2016).

In diesem Artikel demonstrieren wir kohärente zweidimensionale Spektroskopie mit breitbandiger Anregung im sichtbaren Spektralbereich. Das Weißlichtkontinuum wird mittels einer Argon-gefüllten Hohlkern-Glasfaser erzeugt und mit gechirpten Spiegeln auf eine Pulsdauer von 7 fs komprimiert.

 

[2]

S. Draeger, S. Roeding und T. Brixner,
Rapid-scan coherent 2D fluorescence spectroscopy

Opt. Express 25, 3259-3267 (2017).

Wir beschreiben hier einen experimentellen Aufbau für die kohärente 2D-Spektroskopie mit Fluoreszenzdetektion, wobei ein akustooptischer Pulsformer im Schuss-zu-Schuss-Betrieb verwendet wird.

 

[3]

M. Pawłowska, S. Goetz, C. Dreher, M. Wurdack, E. Krauss, G. Razinskas, P. Geisler, B. Hecht und T. Brixner,
Shaping and spatiotemporal characterization of sub-10-fs pulses focused by a high-NA objective

Opt. Express 22, 31496-31510 (2014).

Hier stellen wir einen Pulsformer-gestützten Aufbau vor, welchen wir mit einem Mikroskop-Objektiv kombinieren, um zeitaufgelöste Spektroskopie mit räumlicher Auflösung zu ermöglichen. Für die Charakterisierung der räumlich-zeitlichen Eigenschaften der Anregungspulse haben wir dabei eine neuartige Methode entwickelt.

 

[4]

S. Pres, L. Kontschak, M. Hensen und T. Brixner,
Coherent 2D electronic spectroscopy with complete characterization of excitation pulses during all scanning steps

Opt. Express 29, 4191-4209 (2021).

In diesem Artikel stellen wir eine Methode vor, die es erlaubt, die Multipuls-Anregungsfelder in der kohärenten 2D-Spektroskopie in Amplitude und Phase zu charakterisieren.